近日，能源與動(dòng)力工程學(xué)院教師王帥軍在國(guó)際化學(xué)頂級(jí)期刊Angew上在線(xiàn)發(fā)表題為Asymmetric Coordination in Cobalt Single-atom Catalysts Enables Fast Charge Dynamics and Hierarchical Active Sites for Two-stage Kinetics in Photodegradation of Organic Pollutants的最新研究成果。江蘇大學(xué)為該論文的第一完成單位，巴塞羅那材料科學(xué)研究所博士生劉曉銘為第一作者，王帥軍與西澳大學(xué)教師張金強(qiáng)為共同通訊作者。
單原子催化劑因其100%的原子利用效率在催化領(lǐng)域備受矚目。然而，傳統(tǒng)對(duì)稱(chēng)構(gòu)型（如M-N4）因內(nèi)建電場(chǎng)強(qiáng)度不足，導(dǎo)致電子轉(zhuǎn)移效率受限。此外，光催化過(guò)程中光吸收的空間異質(zhì)性、載流子局域化效應(yīng)以及多活性位點(diǎn)協(xié)同作用的復(fù)雜耦合，進(jìn)一步制約了催化性能的提升。針對(duì)上述挑戰(zhàn)，研究創(chuàng)新性的設(shè)計(jì)并構(gòu)筑了一種兼具“非對(duì)稱(chēng)配位”與“多活性位點(diǎn)”特性的鈷單原子修飾氮化碳催化劑。該催化劑在可見(jiàn)光（λ≥420 nm）照射下，60分鐘內(nèi)即可高效降解雙酚A，去除率高達(dá)98.6%，其二級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)較純氮化碳催化劑提升了114倍。連續(xù)流反應(yīng)測(cè)試表明，催化劑在長(zhǎng)達(dá)10小時(shí)的持續(xù)運(yùn)行中，降解效率始終保持在90%以上，展現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性與工業(yè)應(yīng)用潛力。該研究成功實(shí)現(xiàn)了催化劑電荷分離效率的突破性提升，并建立了污染物降解的雙階段動(dòng)力學(xué)機(jī)制。結(jié)合原位X射線(xiàn)光電子能譜（XPS）、原位紅外光譜（DRIFTS）及理論計(jì)算，深入闡明了非對(duì)稱(chēng)活性中心主導(dǎo)的反應(yīng)機(jī)理。該工作從原子尺度闡明了配位對(duì)稱(chēng)性調(diào)控催化劑電子結(jié)構(gòu)的本質(zhì)規(guī)律，建立了“結(jié)構(gòu)不對(duì)稱(chēng)性—載流子行為—反應(yīng)動(dòng)力學(xué)”的因果關(guān)系鏈，為設(shè)計(jì)新型環(huán)境催化材料提供了理論框架與技術(shù)范式。（能源與動(dòng)力工程學(xué)院）
原文鏈接：https://doi.org/10.1002/ange.202507028
